Section 04 Atomes et molécules, optique et lasers, plasmas chauds

III. Lasers, optique ultrarapide, dynamique non-linéaire en optique ; nano-optique, plasmonique, biophotonique, imagerie

A. Sources lasers et optique ultrarapide

Durant ces dernières années, des évolutions rapides ont permis de réaliser des sources lasers toujours plus compactes, fiables et faciles d'utilisation, à moindre coût. Les avancées des lasers visent à augmenter la gamme spectrale accessible (qui va maintenant du THz au VUV) via des sources cohérentes continues ou impulsionnelles, voire ultracourtes, tout en réduisant leur bruit (de phase ou d'intensité).

De nombreuses études spectroscopiques sont consacrées à l'optimisation de nouveaux matériaux lasers, notamment des ions de terres rares et des métaux de transition dans divers types de matrices (cristaux, semi-conducteurs, verres ou fibres optiques conventionnelles ou microstructurées). De nouveaux types de cristaux optiques non-linéaires et l'ingénierie de l'accord de phase ont permis notamment d'étendre les gammes spectrales accessibles.

Le développement et l'étude de sources THz, domaine spectral jusqu'ici peu accessible et utilisé notamment en imagerie connaissent un intérêt croissant : ces sources de plus en plus performantes sont des lasers à cascade quantique, des dispositifs optoélectroniques basés sur des transitions inter-sous-bandes, ou des dispositifs non-linéaires.

De nouvelles architectures laser innovantes sont apparues : lasers organiques accordables à capsules jetables, lasers pompés par LED à haute efficacité énergétique, VCSEL compacts, lasers bi-fréquences ultrastables permettant de transporter des informations codées sur porteuse optique ou même des lasers aléatoires reposant sur l'utilisation de milieux très désordonnés mais dont les modes spatiaux sont néanmoins finement contrôlés.

Les actions de R&D laser s'orientent également vers le développement de sources délivrant des impulsions de l'ordre du cycle optique. La conception de techniques de façonnage temporel et d'amplification en régime ultracourt est donc au cœur des préoccupations de la communauté. Elle s'accompagne d'une recherche de nouveaux matériaux amplificateurs afin d'étendre la gamme de longueurs d'onde de l'UV à l'IR, notamment pour la génération d'impulsions attosecondes uniques et d'harmoniques d'ordre très élevé. Atteindre de telles durées sub-fs pose naturellement la question de la métrologie des impulsions produites ; des efforts importants pour développer des outils de caractérisation innovants sont donc fournis.

Enfin, la phase de porteuse qui fixe l'évolution du champ électrique sous l'enveloppe de l'impulsion, est devenue un paramètre contrôlable. Il est ainsi possible aujourd'hui de réaliser des peignes de fréquences très robustes pour des mesures spectroscopiques rapides et de haute précision.

Les impulsions ultracourtes sont aussi propices aux non-linéarités et des sources cohérentes secondaires ultracourtes sont développées par interactions non linéaires dans une gamme de fréquence très large (des sources THz au domaine XUV, cf. chap. IV).

B. Dynamiques non linéaires complexes en optique

L'optique non linéaire reste un terrain fertile pour observer des phénomènes dynamiques complexes intéressant de nombreuses disciplines, avec des échelles de temps et des rapports signal sur bruit très favorables. L'étude de la propagation de rayonnement dans une fibre optique, où des effets très non linéaires peuvent être obtenus, engendrant par exemple des supercontinuums, a mené à des parallèles fructueux avec l'hydrodynamique.

C'est ainsi qu'ont été observées des « ondes scélérates optiques », analogues des vagues océaniques géantes hautes de quelques dizaines de mètres, dont l'origine demeure mystérieuse. Au delà de l'observation et de la caractérisation d'évènements extrêmes, des correspondances précises peuvent être établies grâce à l'équation de Schrödinger non linéaire (NLSE) qui régit les deux problèmes, ou à ses généralisations. Le soliton de Peregrine, solution de NLSE parfaitement localisée dans le temps et dans l'espace, et donc prototype idéal d'onde scélérate, a ainsi été observé pour la première fois en optique en 2010, puis seulement ensuite en hydrodynamique, trente ans après sa prédiction théorique. Dans ces études, l'optique fournit un environnement contrôlé, où différents termes non linéaires de l'équation de propagation peuvent être modulés, permettant de préciser leur rôle.

Solitons, ondes scélérates, et plus généralement structures localisées temporelles ou spatiales, sont également activement étudiés dans des systèmes fortement dissipatifs : lasers à blocage de modes ou à semi-conducteurs, ou encore valves à cristaux liquides. Des contextes et des mécanismes d'apparition très différents ont été mis en évidence, allant de l'interaction de trains de solitons chaotiques à des régimes de chaos déterministe dans des lasers monomodes.

D'autres structures propagatives remarquables, les faisceaux non diffractants accélérés, solutions des équations de Maxwell qui se propagent suivant des lignes courbes sans diffracter, suscitent également un grand intérêt.

L'optique non linéaire incohérente, qui étudie les phénomènes d'auto-organisation dans un rayonnement à spectre large se propageant dans une fibre, est un domaine en plein essor. Il s'agit là d'un terrain de choix pour développer des approches statistiques de la turbulence. Un problème central est celui de la thermalisation vers un état d'équilibre, avec des phénomènes remarquables tels que la condensation classique d'ondes. En présence d'interactions non locales, spatialement ou temporellement, qui constituent un obstacle à la thermalisation, c'est la mécanique statistique complexe des systèmes à longue portée qui peut être explorée, avec des analogies en astrophysique.

Enfin, l'attraction de polarisation, phénomène non linéaire permettant de caler la polarisation d'un rayonnement signal sur celle d'un rayonnement de pompe, ouvre la voie à un contrôle tout optique de la polarisation.

C. Nano-optique

La nano-optique bénéficie des avancées dans les nanomatériaux et la nanostructuration de surfaces. Sa démarche est de plus en plus multidisciplinaire, tant sur les concepts que les applications visées, dont certaines tendent à marier optique et électronique, mécanique, etc., dans un contexte de fortes miniaturisation et intégration. Notons que la communauté française dispose ici d'atouts très solides, avec de nombreux groupes de physiciens ou chimistes à très grande visibilité internationale.

1. Nanomatériaux et nanosources de photons uniques

Un axe très fécond en nano-optique est l'étude de nano-objets optiques, isolés ou associés en nanostructures simples, avec l'objectif de comprendre et moduler leurs propriétés et l'influence de l'environnement, de les inclure au cœur de dispositifs optoélectroniques, ou de les utiliser comme marqueurs ou sources locales de lumière. Un des objectifs est de réaliser dans le domaine de la physique du solide des dispositifs pour l'optique quantique, complémentaires à ceux de la physique atomique.

Nombre d'études se focalisent sur des nano-émetteurs couplés à des nanostructures afin de contrôler leur émission. À l'échelle individuelle, un but est de réaliser des sources de photons uniques. Des progrès spectaculaires ont été réalisés avec des boîtes quantiques semi-conductrices grâce aux techniques d'épitaxie et de lithographie qui permettent de contrôler l'environnement photonique de l'émetteur et d'obtenir des sources brillantes dont les températures de fonctionnement approchent l'ambiante. La technique de lithographie in situ permet même de sélectionner « le » bon émetteur avant d'élaborer le composant photonique autour.

La chimie colloïdale occupe une place de choix avec l'extrême diversité en taille et nature des matériaux qu'elle offre : boîtes quantiques semi-conductrices cœur-coquille non clignotantes ; nanoprismes d'or cristallins ; chapelets de nanobilles d'or, nanoparticules d'isolants dopés, nano-KTP, etc. Les sondes hybrides marient par exemple un métal et un semi-conducteur avec la perspective de combiner les effets d'exaltation du champ dans le métal à ceux du confinement quantique dans le semi-conducteur.

Les nanodiamants fluorescents contenant au moins un centre coloré du type NV sont désormais disponibles avec des tailles réduites à quelques nanomètres. Leur grande photostabilité et la possibilité de préparer et lire optiquement leur spin ouvrent un vaste champ d'études : magnétométrie ultrasensible, marquage biologique, registres quantiques, plasmonique ou optomécanique.

2. Photonique en milieu diélectrique

Un enjeu important est de confiner le champ dans des cavités de structures photoniques contenant des nano-émetteurs afin de maximiser leur interaction. Les nanostructures diélectriques (cristaux photoniques, piliers, nanosphères) présentent l'avantage d'être peu absorbantes et de permettre un confinement important de la lumière. Des géométries innovantes de cristaux photoniques exploitant le ralentissement de la vitesse de groupe à proximité des bords de bande photonique, ou l'ingénierie du désordre ont permis d'augmenter le confinement. La juxtaposition de deux structures photoniques sur un même cristal, a permis tout en atteignant des facteurs de qualité de 106, de rayonner efficacement de manière directive et perpendiculairement à la surface. L'extraction de la lumière de ces structures très confinantes reste un défi important. Des géométries de piliers en « trompettes » permettent d'obtenir un couplage de 95 % dans un mode guidé en adaptant l'impédance de la structure photonique au milieu extérieur.

Le fort confinement et l'ingénierie de l'extraction des photons offerts par les structures photoniques ont motivé le développement de sources lasers intégrables, la technologie planaire des cristaux photoniques permettant le guidage de la lumière et ainsi la réalisation de circuits optiques. Enfin le fort confinement obtenu dans les cristaux photoniques permet le développement de filtres optiques intégrables et très sélectifs en longueur d'onde.

Des développements sont aussi conduits dans le domaine des structures photoniques colloïdales obtenues par auto assemblage de billes diélectriques. Ces structures à 2D (monocouche de billes ordonnées) et à 3D (opales) constituent une alternative aux cristaux photoniques planaires lithographiés et peuvent être obtenues sur des grandes dimensions sans nécessiter des moyens technologiques lourds. Ces dernières années ont vu le développement de techniques permettant de créer des défauts contrôlés dans les opales pour y confiner la lumière, l'utilisation de structures opaliques pour obtenir des capteurs chimiques, ou pour l'optoélectronique organique.

3. Plasmonique et métamatériaux

Très active depuis la fin des années 90, la plasmonique est devenue foisonnante dans la période récente grâce à la capacité des plasmons – modes collectifs photons-électrons en surface d'un métal – de contrôler et guider la lumière sur des dimensions très réduites.

Ainsi, l'ingénierie de profils de Fano est porteuse d'applications dans la fabrication de nano-antennes directives et de détecteurs ultrasensibles. En plasmonique quantique, au sens de l'optique quantique, les études sont à la fois fondamentales et sources d'applications, par exemple dans le traitement quantique de l'information à 2D. La plasmonique non-linéaire, abordée en particulier par le couplage cohérent d'impulsions laser ultracourtes à des interfaces plasmoniques, ouvre de nouvelles perspectives de manipulation de la lumière, comme la conversion de longueurs d'onde ou la génération d'harmoniques élevées. Combinée à la plasmonique quantique, elle ouvre la voie à de nouveaux nanocomposants photoniques. On anticipe même à terme une intrication purement plasmonique, absente dans la lumière excitatrice.

L'assemblage à 2D ou 3D de méta-atomes ou métamolécules (des nano-antennes plasmoniques de topologie optimisée) conduit à la formation de métasurfaces ou métamatériaux aux propriétés optiques inhabituelles. L'optique de transformation permet de faire varier la topologie des méta-atomes de façon continue dans les trois directions de l'espace pour aboutir à des phénomènes optiques spectaculaires (ex. : cape d'invisibilité). Un des enjeux est d'élaborer des « méta-matériaux » viables dans le visible. La combinaison de métamatériaux à indice négatif avec des milieux actifs permet de réduire les pertes ohmiques du métal. Ainsi, des composants plasmoniques amplificateurs de lumière, comme des nanolasers ou des « spasers », ont-ils été inventés. Les progrès en plasmonique contribuent à une circuiterie plasmonique performante comportant à la fois des éléments passifs et actifs. Se pose alors la question de l'interfaçage de cette circuiterie avec d'autres plateformes technologiques, photonique ou électronique, apportant à ces dernières une plus-value en termes de compacité, bandes passantes ou amplification des signaux.

Apparue ces dernières années, la possibilité d'exciter électriquement des plasmons sous pointe STM ouvre la voie à une plasmonique réellement nanométrique qui devrait être utile pour l'étude de la propagation d'information aux échelles ultimes. 10 nm est la dimension actuelle permettant l'instauration de modes plasmoniques capables de se propager. Le devenir de ces modes dans des guides de section inférieure est une question ouverte avec, comme corollaire, celle de l'intégration multi-échelles de ces systèmes ultimes.

Dans le contexte des forces lumière-matière, le contrôle de l'excitation des plasmons localisés a conduit à des nouvelles pinces optiques, dites « pinces plasmoniques », alors que les plasmons délocalisés peuvent être façonnés pour le transport et le tri de particules en environnement micro-fluidique.

Si certains aspects de la plasmonique sont handicapés par les pertes ohmiques dans le métal, d'autres en tirent profit. Ainsi la thermo-plasmonique permet de stimuler à distance des nano-sources de chaleur, avec des applications déjà validées en oncologie.

La plasmonique tend actuellement à diversifier ses matériaux de base. Longtemps limitée aux métaux nobles, elle utilise désormais l'aluminium, le graphène pour un couplage efficace entre nanoélectronique et nano-optique, ou encore des semi-conducteurs pour une plasmonique rapide, accordable dans le visible et moyen IR, et intégrable.

4. Nano-optomécanique

La nano-optomécanique se développe à un rythme accéléré, en particulier dans sa version « hybride » qui couple des nano-résonateurs mécaniques à un émetteur quantique pour créer des états non classiques du mouvement. Des progrès spectaculaires ont été réalisés : refroidissement laser ; lecture optique des déplacements ; implémentation de nouveaux nano-oscillateurs mécaniques (nanofils, membrane à cristal photonique, cavités miniatures, résonateurs sur puce) ; définition de protocoles de manipulation de qubits.

D. Imagerie optique – biophotonique

Les développements de la nanophotonique et de la plasmonique ont impliqué le développement de sondes locales permettant d'imager les champs confinés à la surface des nanostructures. En particulier, la microscopie optique de champ proche (SNOM) permet d'obtenir une résolution très sub-longueur d'onde et par exemple d'imager dans les domaines du visible, de l'infrarouge, mais aussi du THz, des plasmons de surface et leur propagation. L'imagerie SNOM du champ émis par des nano-émetteurs placés à proximité de films métalliques fractals aléatoires a ainsi permis de mesurer la densité locale d'états, ainsi que la localisation spatiale de modes plasmoniques.

La biophotonique a vu se développer de nouveaux concepts et techniques pour l'imagerie des systèmes biologiques. La communauté française s'est fédérée essentiellement autour du club « Photonique et Sciences du Vivant » de la SFO et du GDR « Microscopie Fonctionnelle du Vivant » et a démontré des avancées du meilleur niveau international dans les domaines suivants.

Tout d'abord, l'imagerie de super-résolution a permis de dépasser la résolution optique pour l'imagerie cellulaire, soit par des techniques de photoactivation séquentielle de chromophores uniques pour en permettre la localisation précise (PALM, STORM...), soit par déplétion de l'émission de fluorescence hors d'une zone très limitée du volume focal (STED), soit en s'appuyant sur un façonnage spatial du faisceau excitateur ou du faisceau détecté pour séparer les différentes composantes spatiales de l'image (Hi-Lo, illumination structurée, imagerie supercritique). Les développements récents visent à améliorer encore les résolutions, les vitesses d'acquisitions et la profondeur sondée pour obtenir une imagerie super-résolue de la dynamique de processus cellulaires 3D.

En ce qui concerne l'imagerie des tissus, les enjeux sont d'obtenir une imagerie 3D multimodale à haut débit le plus profondément possible. Une augmentation de la profondeur d'imagerie ainsi qu'un meilleur contrôle de la focalisation sur des objets complexes ont été permis par un façonnage spatial des faisceaux d'excitation en microscopie multiphotonique (optique adaptative) ou en holographie numérique. De façon complémentaire, l'optique des milieux diffusants et désordonnés repose sur le fait que la diffusion de la lumière dans un milieu complexe est avant tout un phénomène déterministe et donc potentiellement réversible. La mesure de la matrice de transmission d'un milieu diffusant permet d'avoir une relation linéaire entre le champ incident et le champ transmis, et ainsi de transmettre une image à travers ce milieu ou de focaliser, spatialement ou temporellement, à l'intérieur du milieu, jusqu'à des profondeurs dépassant le mm. Par ailleurs, la focalisation multipoints, l'imagerie plein-champ par focalisation temporelle et surtout l'imagerie par nappe de lumière ont permis d'améliorer la rapidité d'acquisition des images. Enfin, la diversité et la richesse des processus optiques non-linéaires (génération d'harmoniques, contrastes Raman, aspects polarimétriques) ont permis d'obtenir une imagerie multimodale spécifique de certaines structures biologiques. Ces aspects polarimétriques ont aussi été exploités en ellipsométrie de Müller pour sonder des tissus précancéreux.

Enfin, les aspects multimodaux ou multi-échelles se sont développés, par exemple en combinant la spécificité de l'imagerie de fluorescence et la rapidité de la tomographie cohérente optique (OCT), ou en corrélant des images optiques à des mesures à d'autres échelles spatiales (sondes locales par exemple). Les sondes développées pour l'imagerie optique se veulent de même multifonctionnelles (oxydes de terres rares sensibles au degré d'oxydation, nanotubes de carbone sensibles à la viscosité par exemple). Enfin, l'ensemble de ces avancées fait aussi appel à des approches quantitatives basées sur des concepts physiques avancés, par exemple l'utilisation des inférences bayésiennes.